Structure des matériaux désordonnés à l'échelle atomique: vers une compréhension de l'ordre à moyenne portée par les méthodes de simulation numérique

Le concept d’ordre à courte porté est largement utilisé pour décrire les systèmes désordonnés, puisqu’il est basé sur l’idée que les corrélations structurales ne dépassent pas la première couche de voisinage (distance entre les plus proches voisins). Cependant, un niveau supérieur d’ordre structural (ordre à moyenne porté) peut être observé dans des systèmes formant un réseau désordonné tels que ceux appartenant au groupe~AX₂ (A~= Si, Ge~; X~= O, Se, S). L’ordre à moyenne porté se manifeste par l’apparition d’un premier pic aigu de diffraction dans le facteur de structure total. Cette particularité apparaît à des valeurs de vecteurs d’ondes dans l’espace réciproque bien inférieures à celles associées au pic principal liés à l’ordre à courte distance. Les systèmes à réseau désordonné ont un fort impact technologique, puisqu’ils peuvent jouer le rôle de matrice vitreuse dont la structure peut être modifiée par ajout de certaines espèces ioniques.

Dans cet article, nous montrons que le premier principe de la dynamique moléculaire, qui assure une solution cohérente des équations de Newton, est la méthode à choisir pour lier les origines microscopiques de l’ordre à moyenne porté aux spécificités de la structure atomique. En allant au delà des prévisions d’approches plus qualitatives, la description de la liaison chimique (établie sur l’état de l’art de la théorie fonctionnelle de densité) permet de conclure que l’ordre à moyenne porté est compatible avec la présence de liaisons homopolaires. Elles sont responsables des déviations modérées de l’ordre chimique.